题图纸质版论文，摄于年5月
说明
近日，有人索要我的学士学位论文（可能是看到了相关宣传资料）。鉴于学士学位论文涉及到的两篇成果已于00年先后正式发表于PhysicalChemistryChemicalPhysics和NatureCommunications，故将学位论文重新排版，在此以非正式的形式发表出来，供学习和参考。如有排版问题，以原论文为准。
此论文于年5月4日完工，至今已有余天，以当代的眼光看来，可能有过时或疏漏之处。但为保护论文的原貌，此处不做任何修改，相关内容仅供参考，请以正式发表的期刊论文为准。
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01年5月7日
届本科生学士学位论文学校代码：
题目
基于深度学习的碳氢燃料反应机理研究
Title
StudyonReactionMechanismsofHydrocarbonFuelBasedonDeepLearning
姓名：曾晋哲
学号：
学院：化学与分子工程学院
专业：化学
指导教师：朱通
职称：副研究员
年5月4日
目录
目录
图目录
Figures
表目录
Tables
摘要
Abstract
1.绪论
1.1、研究背景
1.、研究现状
1..1、基于从头算方法
1..、基于力场方法
1.3、研究思路
1.3.1、引言
1.3.、深度学习的基本概念
1.3.3、描述符
1.3.4、网络结构和训练技术
1.3.5、数据集的结构采样
1.3.6、数据集的能量计算
1.3.7、反应机理的分析
1.3.8、模型的评估和主动学习
1.3.9、数据集的精简
1.3.10、本节小结
1.4、本文结构
.一种基于反应动力学模拟轨迹制作数据集的方法
.1、引言
.、方法
..1、进行ReaxFFMD模拟
..、从轨迹中提取结构
..3、QM计算
..4、训练模型并进行MD模拟
.3、结果与讨论
.3.1、氢气深度学习模型的误差
.3.、基于深度学习的氢气氧化MD模拟
.4、小结
3.ReacNetGen：用于分析反应分子动力学模拟轨迹的反应网络自动生成和可视化工具
3.1、引言
3.、方法
3..1、分子信息的获取
3..、基于隐马尔科夫模型的噪声过滤
3..3、反应网络的生成
3.3、结果与讨论
3.3.1、复杂反应的识别及噪声过滤
3.3.、ReacNetGen的应用
3.4、小结
4.主动学习构建甲烷的势能面
4.1、引言
4.、方法
4.3、结果与讨论
4.4、小结
5.总结和展望
5.1、本论文的意义和创新之处
5.、未来与展望
参考文献
附录
1.软件ReacNetGenerator
.软件MDDatasetBuilder
攻读学士学位期间发表论文
致谢
1.个人的奋斗
.老师的栽培
3.同门的共进
4.亲友的鼓励
图目录
图1?年世界各地区热电厂效率（%）（数据来源：Enerdata）.....................................1
图1?JP-10和RP-3两种燃料的主要组成成分......................................................................
图1?3ReaxFF的计算流程................................6
图1?4“原子分解法”，原子坐标被表示为环境描述符，经过神经网络得到原子能量......9
图1?5tanh和ReLU函数及其梯度，ReLU的导数在x=0时的不连续性可能导致模型具有较大的误差................................................1
图?1制作数据集方法的流程图，整个过程被划分为五个步骤........................................1
图?不同原子在不同截断半径下的电荷与10?下的电荷的标准偏差（单位：元电荷e）。LAMMPS用于对RP-3燃料中个原子的电荷进行QEq计算[3]..............4
图?3不同原子在10?截断半径下电荷的平均值和与5.5?下的电荷的标准偏差（单位：元电荷e）。平均值分别是0.、0.和0.，标准偏差分别是0.、0.06和0.06...........................................................4
图?4DFT和DL两方法间原子生成能比较图（单位：kcal/(mol·atom)）。生成能是单原子能量的和与体系能量之差。MAE是0.kcal/(mol·atom)，RMSE是0.kcal/(mol·atom)..........................................5
图?5DFT和DL两方法间原子受力比较图（为单个方向上的分量，单位：kcal/(mol·?)）。MAE为1.kcal/(mol·?)，RMSE为.kcal/(mol·?)....................................6
图?psMD模拟期间体系中的物种数（图片经高斯滤波器处理）............................6
图?7ReacNetGen生成的氢气燃烧反应网络....................................................................7
图3?1ReacNetGen的流程图..........................9
图3?ReacNetGen可以生成交互式的HTML5网页（详见附录1）.................................3
图3?3HMM过滤的工作流程。(a)原始信号（黑线）根据原子的连通信息关于时间的函数计算，该图展示了CH3CHCH自由基的子图存在信息。根据3..节，1代表存在，0代表不存在。(b)使用双态HMM构建物种存在信息的时间序列。设定的概率存储于状态转移矩阵和观测概率矩阵中。(c)原始信号中包含大量MD轨迹中的振动噪声，双态HMM滤除了这些噪声，并预测最可能发生的隐藏序列（红线）....33
图3?4四组分RP-3燃料燃烧的反应网络（.5nsReaxFFMD模拟，左侧是没有HMM过滤的反应网络，右侧是经过HMM过滤的反应网络）....................................34
图3?5甲烷燃烧的反应网络(.5nsReaxFFMD模拟，左侧是没有HMM过滤的反应网络，右侧是经过HMM过滤的反应网络)....................................................................35
图3?6甲烷氧化的ReaxFFMD模拟中反应物、产物和中间体的分布................................37
图3?7代表性的反应网络，聚焦于感兴趣的物种。初始反应物是甲烷和氧气。圆圈表示物种，彩色的箭头表示化学反应机理，箭头指向化学方程式的一端，而反应可以双向进行。反应网络来自甲烷氧化的.5nsReaxFFMD模拟轨迹，网络从甲烷开始发散。.37
图3?8ReacNetGen分析生成的反应步骤，展示了甲烷氧化的主要反应路径。路径以基本反应物甲烷（CH4）开始，以一氧化碳结束。一氧化碳通过多种不同的途径形成，均涉及CHO，多种物种涉及CH3O中间体..38
图3?9甲烷燃烧的反应网络（.5nsReaxFFMD模拟,用OpenBabel检测原子连通性）..39
图3?10RP-3燃烧体系的初始化构型，边长为60.36?（灰色球代表碳原子，白色球代表氢原子，红色球代表氧原子）................40
图3?组分RP-3燃料与氧气反应的ReaxFFMD模拟过程中反应物和产物的物种分布（纵坐标是分子数量与化学计量数的比值）....................................................................41
图3?14组分RP-3燃料与氧气反应的ReaxFFMD模拟过程中自由基的物种分布.........4
图3?13对二甲苯生成一氧化碳的反应路径.43
图4?1主动学习方法流程图。水蓝色的流程已在.节及3.节详细论述，淡紫色的流程将在本节论述............................................46
图4?第一轮训练的4个模型与DFT间的原子受力比较图（为单个方向上的分量，单位：kcal/(mol·?)）............................................48
图4?3MD模拟过程中各时间步的模型偏差48
图4?4第一次MD模拟过程中总能量和势能的变化............................................................49
图4?5第一次MD模拟的物种和主要反应..49
图4?6第一轮训练的4个模型与DFT间的原子受力比较图（为单个方向上的分量，单位：kcal/(mol·?)）...........................................50
图5?1ReacNetGenerator的开发语言.............64
图5?数据并行方法.......................................65
图5?3数据存储方法.......................................65
Figures
Figure1?1Efficiencyofthermalpowerplantsinvariousregionsoftheworldin(%)(Source:Enerdata)........................................1
Figure1?Themain
